Schon immer hatte Samuel Zünd eine grosse Affinität zum Liedgesang. Über mehr als zwanzig Jahre lang gab er - von seiner Partnerin Theresia Schmid am Flügel begleitet - hunderte von Liedrezitalen. Seit ihrem Tode im Jahre 2015 arbeitet er nun mit LiedbegleiterInnen wie Edward Rushton, Hans Adolfsen, Benjamin Engeli, Andrea Wiesli und Felicitas Strack zusammen.
Liedinterpretation bei Rudolf Jansen (Amsterdam), Irwin Gage (Zürich) und Konrad Richter (Stuttgart); Meisterkurse u.a. bei Robert Holl und Hans Hotter. Sprecherziehung bei Gisela Zoch-Westphal.
Liederabende in Europa und den USA mit seiner langjährigen, im 2015 verstorbenen Duo-Klavierpartnerin Theresia Schmid (u.a. zusammen mit Gert u. Gisela Westphal (Rezitation); Silser Hesse-Tage 06, Othmar Schoeck-Festival 2007, Flimsklang). Radio- und TV-Aufnahmen im In- und Ausland (DRS 2, Espace2, SWF, ORF1, NOS3; Arte, SF I). CD-Aufnahmen u.a. mit Jeroen Sarphati, Annette Weisbrod, Dani Fueter und Christoph Prégardien. Orchesterlieder-Aufführungen mit Mahlers Lieder eines fahrenden Gesellen, Dvoraks Biblische Gesänge und Enrico Lavarinis Heiteres Herbarium (Waggerl) und Auf dem Kirchhof zu Ragaz (Rilke).
Als Sprecher in Richard Strauss Melodram «Enoch Arden» mit Annette Weisbrod, Klavier (CD ZHdK-Label).
2020 Chanson-Kompositionen für Trittligass-Neue Zürcher Balladen.
